近日,我院吴沛文、朱文帅团队在化学工程领域顶级期刊AIChE Journal上发表研究论文 “Acidity modulation mechanisms governing selective extraction of nitrogen heterocycles in dual-acid DESs”。江苏大学为第一完成单位,硕士生马劭劼为第一作者,吴沛文副教授、朱文帅教授为共同通讯作者。

随着柴油清洁化要求不断提高,柴油组分中有机氮化物的高效脱除成为石油炼制领域的重要研究方向。针对传统加氢脱氮条件苛刻、能耗较高以及难以同时高效脱除不同类型氮化物等问题,本研究通过引入金属氯化物与乳酸构筑双酸性低共熔溶剂,调控体系中的氢键网络和酸性位点分布,使Lewis酸中心在提供配位作用的同时增强乳酸羧基质子的解离能力,从而实现对碱性和非碱性氮化物的协同高效萃取。研究表明,喹啉等碱性氮化物主要依靠Brønsted酸碱作用进入萃取相,吡咯等非碱性氮化物则通过Lewis酸配位和π相互作用在萃取相中富集。
性能测试表明,所构建的LA-Al双酸性低共熔溶剂在温和条件下对苯胺、吡啶、喹啉、吡咯和吲哚等柴油中典型的有机氮化物均表现出优异的萃取脱氮性能。其中,对碱性氮化物喹啉的脱除率超过98%,分配系数达到2556;对非碱性氮化物吡咯也可实现约90%的脱除效率。结合FT-IR光谱、密度泛函理论计算和分子静电势等分析,进一步阐明了质子转移、Lewis酸碱配位和π-阳离子作用共同调控选择性脱氮的萃取机理,为绿色高效柴油脱氮溶剂的设计提供了全新思路。
该研究获得国家重点研发计划、国家自然科学基金、江苏省自然科学基金、中国博士后科学基金等项目资助。
文章链接:https://doi.org/10.1002/aic.70323